褐煤的等溫干燥特性及其脫水動(dòng)力學(xué)研究論文
由于經(jīng)濟的快速穩定發(fā)展，我國能源需求趨勢逐年增長(cháng)，從而導致優(yōu)質(zhì)煤資源大量消耗，以至于難以滿(mǎn)足能源安全和環(huán)境保護的要求，因此如何對資源儲量相對豐富的低階煤(尤其是褐煤)進(jìn)行清潔利用無(wú)疑成為能源和化工領(lǐng)域的研究重點(diǎn)。但褐煤中高水分含量(2500-6000)是其大規模加工利用的最大難題，因此要實(shí)現對褐煤的高效轉化首先必須對其進(jìn)行脫水提質(zhì)處理。褐煤是一種類(lèi)似膠質(zhì)體的毛細多孔性物質(zhì)，水分存在于其多樣的孔結構中，而其豐富的親水性含氧官能團也以氫鍵的形式與水分結合，隨孔結構及含氧官能團的不同，褐煤與水之間的結合力有所區別，從而使得脫除不同賦存形態(tài)的水所需能量不同。國內外諸多學(xué)者為探索褐煤干燥特性進(jìn)行了研究，如印尼褐煤煤粉、馬來(lái)西亞褐煤顆粒、寧夏褐煤顆粒及錫盟褐煤的干燥動(dòng)力學(xué)等口習。在熱風(fēng)干燥過(guò)程中褐煤干燥受擴散機理控制，有效水分擴散系數隨溫度升高、相對濕度及樣品質(zhì)量的減小而增大比。也有學(xué)者利用體積平均法對褐煤干燥建立了單顆粒及干燥理論模型。利用掃描電鏡檢測發(fā)現錫盟褐煤經(jīng)干燥后表而會(huì )出現斷裂、粉化等現象叫，而蒙東褐煤孔體積在熱壓作用下略有減小，但其受壓力的影響不如比表而積受壓力的影響明顯。目前，對煤低溫干燥中水分脫除行為與其結構變化間的關(guān)聯(lián)尚無(wú)明確了解，筆者擬通過(guò)兩種不同升溫方式的等溫薄層干燥對褐煤進(jìn)行干燥脫水研究，并進(jìn)行相應的動(dòng)力學(xué)計算和擬合分析，由于低溫干燥條件下褐煤內部的官能團不會(huì )發(fā)生明顯改變，故主要表征了干燥過(guò)程中的物理結構變化，即比表而積和孔結構的變化情況，旨在分析干燥過(guò)程中煤中水分的變遷行為，為褐煤脫水提質(zhì)干燥工藝的設計提供一定的理論參考。
1實(shí)驗部分
1.1煤樣的選擇
選取一種內蒙古褐煤為實(shí)驗用樣，煤樣的.工業(yè)分析與元素分析。為避免煤樣在制備過(guò)程中的氧化，將其在氮氣保護下進(jìn)行破碎、研磨、篩分，選取粒徑為0. 18-0. 25 mm的煤粒作為實(shí)驗用樣。
1. 2儀器及方法
干燥實(shí)驗采用美國的MB45水分快速測定儀，其加熱方式為鹵素加熱，速度為紅外水分測定儀的兩倍，在干燥過(guò)程中能夠持續測量樣品重量并在電腦上顯示結果。每次取樣約59，采用兩種升溫方式進(jìn)行褐煤干燥，方法a是樣品直接快速升溫到指定溫度(60, 80, 100, 120 0C)進(jìn)行樣品的恒溫干燥;方法b是將樣品在50℃恒溫20 min，隨后快速升溫到指定溫度，然后進(jìn)行恒溫干燥實(shí)驗。當1 min內質(zhì)量減少小于1 mg時(shí)被認為達到干燥平衡，干燥實(shí)驗在持續穩定的氮氣流(400 mImin)保護下進(jìn)行。
不同干燥程度煤樣的孔結構特性及其比表面積采用北京精微高博科學(xué)技術(shù)有限公司的J W-BK122 W靜態(tài)氮吸附儀進(jìn)行測定，為保證所得數據的可靠性和基準一致性，測定前需將煤樣在 60℃下加熱270 min進(jìn)行預處理。
2實(shí)驗結果與討論之褐煤干燥過(guò)程中孔結構及比表面積的變化
為了探究?jì)煞N干燥方式對煤孔結構造成的影響，用低溫氮吸附法對不同溫度條件下干燥所得煤樣的孔結構和比表面積的變化情況進(jìn)行表征。
顯示了依照方法a干燥所得煤樣的孔體積V隨溫度升高而增大，100℃時(shí)達到最大值，繼續升溫至120℃有所降低，其平均孔徑在60℃和80℃干燥時(shí)變化不大，100℃時(shí)升高，而在120℃時(shí)又有所降低，這應該是由于低溫下，褐煤干燥主要脫除外水而騰空了部分大孔隙，導致其孔體積增大，而隨溫度升高，褐煤的類(lèi)膠質(zhì)體特性導致其失去內在水分時(shí)體積發(fā)生收縮造成的。另外，褐煤內部的孔徑范圍主要是大中孔，平均孔徑的變化程度較大程度上取決于大孔的變化，如前所述，低溫干燥時(shí)煤樣主要脫除外水，致使在大孔范圍內，較大孔先均勻塌陷成較小的孔，但表現為平均孔徑變化不明顯，當120℃干燥時(shí)內水的脫除引發(fā)強度更大的收縮，大孔部分塌陷至中孔，故平均孔徑有減小的趨勢。方法b制得樣品的平均孔徑均小于方法a制得的樣品，其在80℃時(shí)最大、100℃時(shí)最小，而孔體積則明顯大于方法a干燥制得的煤樣，且隨溫度升高呈逐漸增大的趨勢，這可能是由于在恒溫干燥過(guò)程中，經(jīng)過(guò)50℃干燥預處理后的煤樣其孔結構的破壞程度大于直接干燥所得煤樣。
兩種方法下煤樣干燥過(guò)程中，比表面積均是隨溫度升高而略有增大，而方法b制得樣品的數值相對較大，低階煤的表而積主要由中孔決定�？梢赃@樣理解，溫度升高，煤樣的干燥程度加深，導致大孔坍塌成為中孔，中孔比例略有增多，從而使得比表面積增大。方法a的最可幾孔徑隨干燥溫度升高呈現略增的趨勢，預處理煤樣方法b制得樣品的最可幾孔徑隨溫度升高而略有減小。因此，不同的升溫方式對煤樣干燥過(guò)程的物理結構變化具有顯著(zhù)影響。
2.1褐煤等溫干燥特性
引入無(wú)量綱水分比進(jìn)行褐煤干燥特性的考察，定義為某時(shí)刻待除去的水與初始水含量之比。這是因為其表示的干燥曲線(xiàn)與濕物料的初始水含量無(wú)關(guān)，為干燥實(shí)驗數據的分析提供方便。
3結論
褐煤薄層干燥脫水過(guò)程可以用升速干燥階段和降速干燥段來(lái)描述。隨溫度升高，干燥速率增大，但升溫方式不同，對干燥速率的影響各不相同。脫水過(guò)程中，溫度升高，干燥煤樣的孔體積呈先增大后減小，比表面略有增大，平均孔徑的變化較能反應大孔的變化情況。先經(jīng)50℃預處理，然后進(jìn)行恒溫干燥的方法對褐煤孔結構的破壞相對顯著(zhù)。修正的Henderson and Pabi模型能較好地用于實(shí)驗所用褐煤等溫薄層干燥過(guò)程的描述，采用Arrheniu方程計算所得褐煤脫水的平均表觀(guān)活化能約為25 kJ /mol，脫除吸附水的活化能約為31 kJ/mol。
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